В 1982 году в пятилетнем возрасте Анджелина дебютировала в кино в ленте "В поисках выхода" (Lookin’ to Get Out), соавтором сценария и сопродюсером котором был ее отец, и которая была снята в Лас-Вегасе.
Когда ей было тринадцать, она начала учиться в театральном институте Lee Strasberg. Во время учебы она ощутила тягу ко всему странному и эксцентричному. Однажды на занятии ученикам предложили вспомнить какое-нибудь яркое впечатление из жизни. Анджелина рассказала, что ей очень понравилось… бальзамировать труп учительницы математики…
Тогда же она сделала внизу живота свою первую и самую знаменитую татуировку на латыни, которая гласит:
"Что меня кормит, то меня разрушает".